近日，我校物理与电子学院刘仁明/郭立俊团队与华南农业大学刘景锋教授、新加坡科技设计大学吴琳教授合作在国际上率先实现了等离激元与确定性单分子激子室温强耦合作用，在等离激元-单激子强耦合研究方面取得重要进展。相关成果以“Deterministic positioning and alignment of a single-molecule exciton in plasmonic nanodimer for strong coupling”为题发表在《Nature Communications》期刊上。
等离激元与单量子辐射子强耦合作用为人们在室温、单光子水平上产生和操纵量子态提供了一种有力手段，使其在室温量子器件及室温量子信息处理等领域拥有巨大的应用潜力。近年来，研究人员在等离激元-单激子强耦合研究都停留在统计平均意义上的“单激子”，距离确定性单激子与等离激元室温强耦合作用的实现仍有差距。2016年剑桥大学Jeremy J. Baumberg教授团队在《Nature》杂志报道了通过完美控制激子跃迁偶极矩与电场方向平行，实现了等离激元与平均2.5个分子激子室温强耦合作用，但其纳腔中的分子激子数及其位置随机分布而无法控制，因此难以实现等离激元与确定性单激子室温强耦合作用。在激子辐射子具有确定的位置（位于最强电场处）和确定的跃迁偶极矩取向（平行于电场方向）的前提下，研究人员预测了具有超小模体积的等离激元纳腔与确定性单激子产生强耦合作用的可能性。然而，在实验上同时实现这两个“确定性”是极其困难的。
为突破这一瓶颈，刘仁明/郭立俊团队与合作者在实现等离激元-J聚体/量子点激子室温强耦合作用【Phys. Rev. Lett. (2017), Nano Lett. (2022), Phys. Rev. Lett. (2023), China Phys. Mech. Astron. (2023), Nano Lett. (2024)】等前期研究基础上，巧妙采用“主-客体化学”结合葫芦脲分子辅助组装技术将单个荧光分子（Methylene blue，MB）精确定位于金纳米球二聚体纳腔中心位置（最强电场位置）；同时，借助葫芦脲分子腔控制成功实现了单个MB分子激子跃迁偶极矩方向控制，使其完美平行于最强电场方向（图1）。最终，研究团队率先在常温、常压条件下实现了等离激元与确定性单分子激子的室温强耦合作用。英国伯明翰大学Rohit Chikkaraddy教授在《Nature Physics》期刊的“News@Views”专栏撰写题为“Single molecule ready to couple”的文章进行了评述，并指出该研究“标志着室温强耦合作用研究中的重要一步，同时也揭示了等离激元纳腔中电磁及化学效应等方面存在的新挑战”，“为腔及光驱动量子技术的发展开辟了新的前景”。
图 1. 基于单个MB分子在金纳米球二聚体纳腔中心最强电场处的精确定位及其激子跃迁偶极矩与等离激元电场方向完美平行控制，实现等离激元共振与确定性单分子激子室温强耦合作用。
我校刘仁明教授，研究生耿茗、霭金栋为共同第一作者，河南大学为第一单位；刘仁明/郭立俊教授、华南农业大学刘景锋教授和新加坡科技设计大学吴琳教授为共同通讯作者。上述工作得到了国家自然科学基金（12374326，12004101）、河南省自然科学基金（232300421141）、河南大学黄河学者科研启动项目及新加坡国家研究基金（NRF2021-QEP2-02-P03 , NRF2021-QEP2-03-P09,NRF-CRP26-2021-0004）等项目的大力支持。
论文相关链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-024-46831-6
https://www.nature.com/articles/s41567-024-02494-0
刘仁明，黄河学者特聘教授，博导。一直从事超高局域等离激元光场调控以及光-物质强耦合作用量子调控等方面的研究，在等离激元与单量子辐射子室温强耦合研究方面取得了具有创新性的研究成果。目前在Nat. Commun., Phys.Rev.Lett., Nano Lett.及 Commun. Phys.等国内外著名杂志上发表60篇，其中1篇Phys.Rev.Lett.论文连续多年入选ESI物理学前1%高被引论文。主持参与国家自然科学基金项目、省自然科学基金项目、国家重点研发计划项目等。
郭立俊，教授，博导。主要从事纳米与超快光子学、生物医学光子学等领域的研究工作，在J. Am. Chem. Soc., J. Mater. Chem. A/C、ACS AMI、Nanoscale 及Optics Express等国内外学术期刊上公开发表SCI学术论文80余篇，主持国家自然科学基金面上项目及联合基金项目等。
